La butte est fortifiée par le forestier Thibaud de Montlhéry, premier seigneur du lieu qui y édifie une motte castrale surmontée d'une tour de bois de forme polygonale.
Son descendant Guy II de Montlhéry dit Trousseau cède le château à Philippe Ier moyennant le mariage de sa fille avec son fils cadet le prince Philippe de Mantes.
Le château est assailli en 1105 par Milon II de Montlhéry, repoussé par Guy Ier de Rochefort.
La paix revenue, Louis VII fait abattre le château à l'exception de la tour elle-même, avant de le céder à son frère cadet Philippe de Mantes qui l'offre à Hugues de Crécy. Comme le roi s'y oppose, le château revient finalement à Milon II, que son cousin Hugues de Crécy finit par capturer par traîtrise et par faire assassiner dans son château de Châteaufort. Devant le scandale, Hugues est obligé de restituer Montlhéry au roi et de se faire moine
Louis VII y séjourne en 1144 avec son ministre Suger.
Saint Louis IX s'y réfugie en 1227 après voir manqué d'être enlevé à Étampes.
On y incarcère en 1311 le comte de Flandre Louis Ier dit de Dampierre.
Les Anglais assiègent en vain le château en 1358, mais finissent par le prendre en 1360.
Il est finalement repris par Charles VI.
Il est repris en 1409 par le parti des Armagnacs, qui en sont chassés en 1413 par Jean sans Peur, lui-même défait en 1418 par Tanneguy III du Chastel prévôt de Paris.
Il est à nouveau pris en 1423 Jean de Lancastre, et ne fait retour qu'en 1436 au roi Charles VII.
Il abrite Louis XI le 16 juillet 1465 et lui sert de base arrière lors de sa bataille de Montlhéry contre Charles le Téméraire.
Il revient en 1529 à François de Pérusse des Cars, fait comte de Montlhéry.
Il est pris en 1562 par Louis Ier de Bourbon-Condé et devient le quartier-général des Calvinistes.
Il est pris en 1585 par Henri III qui fait refaire ses fortifications.
Henry IV y séjourne le 5 avril 1590, et l'année suivante le gouverneur de Paris décide de le démanteler à nouveau, le donjon excepté.
Son état de délabrement est constaté par procès-verbaux en 1764 et 1772 à la demande du comte de Montlhéry Philippe de Noailles, qui fait combler ses fossés pour y établir des jardins entre 1767 et 1771.
Un expérience inédite destinée à mesurer la vitesse du son y est réalisée en 1822 par François Arago en compagnie de Louis-Joseph Gay-Lussac et d'Urbain Le Verrier: on fait tirer de nuit du haut de la tour un coup de canon qu'on écoute et qu'on regarde depuis l'observatoire de Villejuif.
Une tour de Chappe est installée au sommet de la tour en 1823, qu'on peut voir depuis Fontenay-aux-Roses et Torfou.
La tour est classée monument historique en 1840 et devient propriété de l'État le 5 avril 1842.
Des travaux de restauration et d'aménagement y sont menés par Henri Labrouste jusqu'en 1846, continués par Garrez, et enfin terminés en 1889 par Selmersheim.
La vitesse de la lumière y est calculé par Alfred Cornu le 5 juin 1874, depuis l'observatoire de Paris.
Un nouveau modèle de parachute y est testé le 7 mai 1914 par l'inventeur Defieber.
La tout est endommagée par la foudre le 20 juin 1934.
Le château est fermé au public en 1992, nécessitant des restaurations qui trainent jusqu'en 2009, date de sa réouverture, définitive et régulière depuis 2012.